86 Le tritium dans l’environnement Modélisation des transferts de tritium aux organismes aquatiques Les modèles communément utilisés reposent pour la plupart sur l’hypothèse d’un équilibre isotopique, qui se traduit par une activité spécifique constante du tritium dans chacun des compartiments de l’écosystème. Cette approche repose sur le principe d’un échange isotopique complet entre le tritium et le protium, qui ne peut cependant être réalisé sur de courtes périodes de temps, notamment quand le tritium est incorporé dans la matière organique, pour des raisons de cinétique d’échange faible (Ciffroyet al., 2006 ; Yankovich et al, 2008). D’autres approches ont donc été développées ; elles seront abordées ci-après d’une part pour les aspects abiotiques, d’autre part pour le transfert aux organismes dulçaquicoles, en complément des modèles classiques. La diversité des modèles publiés étant relativement faible, les équations génériques correspondantes sont présentées. Le lecteur est toutefois invité à se référer aux documents d’origine pour une utilisation correcte des modèles présentés, afin de se conformer aux indications des modélisateurs quant au domaine de validité de leurs approches ainsi qu’aux hypothèses afférentes. 7 2 2 1 Prise en compte de la spéciation du tritium La distinction entre les formes HTO et OBT est essentiellement établie d’un point de vue métrologique, et résulte notamment de l’existence d’une fraction non-échangeable de tritium fixé à la matière organique. Compte tenu des processus d’échange en jeu, le comportement de la fraction échangeable de l’OBT est devrait être modélisé conjointement avec celui de l’espèce HTO (Galeriu et al, 2005). Toutefois, les documents de référence relatifs à la description des modèles présentés ciaprès ne comportent pas nécessairement cette information. 7 2 2 2 Cas du tritium libre La « littérature » indique pour le tritium sous forme HTO, dans les conditions des rejets chroniques, une mise en équilibre du tritium libre de l’organisme et du tritium sous forme HTO du milieu d’exposition, dans un délai de l’ordre de la minute pour les végétaux et de la journée pour les poissons (Calmon et Garnier-Laplace, 2001). Mais le tritium de l’eau tritiée peut également être incorporé dans des molécules organiques lors de leur synthèse biologique, du fait notamment de la croissance des individus et des populations. Deux types de modélisations, décrites ci-dessous, rendent compte de ces deux approches. Modélisation à l’équilibre. De façon classique, les transferts des isotopes radioactifs de période relativement longue d’éléments essentiels régulés par des processus biologiques et très mobiles dans l’environnement, tels que le tritium, le carbone-14 ou le chlore-36, sont modélisés via le concept d’activité spécifique, définie comme l’activité du radionucléide rapportée à la masse de l’élément stable. En effet, indépendamment de sa propriété radioactive, le radionucléide se comporte de la même manière que l’élément stable, en termes physico-chimiques et biologiques : le flux du radionucléide entre deux compartiments est donc déterminé par celui de l’élément stable. Selon ce principe, la proportion entre le tritium (T) et la forme stable de l’élément hydrogène (H) est conservée tout au long des processus de transfert, ce qui revient à dire que l’activité spécifique du tritium demeure inchangée du fait du transfert. L’expression mathématique de ce principe est donnée par l’Équation 1. AS j = [T] j [ H] j Équation 1 Avec : • AS j activité spécifique du tritium dans le compartiment j (Bq.g-1 d’hydrogène) ; • [T] j activité massique du tritium dans le compartiment j (Bq.kg-1) ; • [H] j concentration massique de l’élément hydrogène dans le compartiment j (g.kg-1). Toutefois, il peut se produire un phénomène de discrimination isotopique entre la forme radioactive et la forme stable du même élément lors de certains échanges physico-chimique (par exemple lors de l’évaporation de l’eau), en raison de la différence de masse atomique (l’isotope de masse la plus élevée restant préférentiellement dans la phase la plus dense). Ainsi, l’activité spécifique du tritium dans le compartiment j résultant du transfert à partir de N compartiments peut s’exprimer sous la forme de l’Équation 2. n 1 i i i N 1 i i i i j ]H.[q ]T.[ DF.q AS Équation 2 Avec : • q i flux de l’élément hydrogène du compartiment i vers le compartiment j (g.j-1) • DF i facteur de discrimination isotopique rendant compte de l’influence de la différence de masse entre le tritium et l’hydrogène stable sur leurs taux de transfert. Alors l’activité massique du tritium dans le compartiment j est obtenue en multipliant la concentration massique de l’élément hydrogène dans ce même compartiment par l’activité spécifique du tritium. Ce principe de l’équilibre complet en termes d’activité spécifique, qui correspond à une mise en équilibre rapide entre l’eau tritié (HTO) du milieu aquatique environnant et le tritium libre de l’organisme vivant (TFWT), a été principalement appliqué aux poissons et s’exprime par l’Équation 3. wat fish fish HTO . H ] TFWT [ Equation 3 Avec : • [TFWT] fish activité massique du tritium dans l’eau libre des poissons (Bq.kg-1) ; • H fish teneur en eau du poisson (0,78 l.kg-1) ; • [HTO] wat activité volumique de l’eau tritiée HTO du milieu aquatique ambiant (Bq.l-1) ; Cette approche peut être considérée comme valide pour tous les organismes aquatiques. Modélisation dynamique. L’approche précédente a été proposée sous forme dynamique par Ciffroy et al. (2006 ; Équation 4). )t( HTO . H)t( ] TFWT [ wat fish fish Equation 4 Avec : • [TFWT] fish (t) activité massique du tritium dans l’eau libre des poissons au temps t (Bq.kg-1) ; • H fish teneur en eau du poisson (entre 0,8 et 0,95 l.kg-1) ; • [HTO] wat (t) activité volumique de l’eau tritiée HTO du milieu aquatique ambiant au temps t (Bq.l-1). Intercomparaison de modèles. En vue de tester la représentativité de différents modèles de transfert de tritium dans l’environnement, l’AIEA a, dans le cadre du programme EMRAS, mis en place un groupe de travail dédié, qui a défini neuf scénarios pour lesquels les résultats des modélisations ont été comparés à des données mesurées. Parmi ceuxci, le scénario « Perch Lake » se rapportait à la prédiction des activités massiques de tritium dans des moules soumises à une modification brutale des niveaux ambiants de tritium. Les cinq modèles utilisés pour
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