238 Point de vue de l’IRSN sur les questions clés et sur les pistes de recherche et de développement Récemment, une compilation des valeurs d’EBR trouvées dans la littérature et une analyse de leur pertinence pour leur application aux cas des espèces non humaines et des effets biologiques de nature déterministe6 ont été publiées dans le cadre du projet ERICA (2006 ; pour plus de détails, voir le rapport IRSN/DEI-2009-05). Pour ce qui concerne spécifiquement le tritium (HTO ou molécules marquées), comme exposé précédemment, seules six études in vivo (7 valeurs d’EBR) existent ; elles concernent les effets du tritium sur la reproduction des vertébrés (mammifères et poissons) ; ces valeurs sont comprises entre 1 et 3,5. S’agissant du calcul des doses reçues par les espèces non humaines exposées au tritium sous forme HTO, l’incertitude sur l’EBR (par rapport à un rayonnement gamma), si l’on suppose que sa valeur varie entre 1 et 3 quelle que soit la forme du tritium dans la source d’exposition, affecte le résultat de moins d’un ordre de grandeur, ce qui est peu en regard des incertitudes plus importantes qui existent dans la chaîne de calcul dosimétrique (facteurs de transfert, période biologique ; voir § 4.1) et dans la détermination des effets biologiques et écologiques en résultant. L’IRSN observe qu’il n’existe pratiquement aucune donnée pour les expositions chroniques à l’eau tritiée et que les études relatives à l’EBR pour les formes organiques du tritium sont peu nombreuses pour les organismes non humains. Les espèces étudiées jusqu’à présent et leurs stades de vie sont peu diversifiés ; il en est de même pour les types d’effets biologiques explorés. La pertinence de la notion d’EBR pour les espèces non humaines, pour lesquelles les effets auxquels on s’intéresse sont de type déterministe, est actuellement mal connue. Pour toutes ces raisons, l’IRSN projette de mener des expériences en milieu contrôlé, à l’échelle des 4 ans à venir, pour acquérir des connaissances sur la sensibilité relative d’une exposition chronique au tritium sous différentes formes (HTO et molécules organiques marquées diverses) par rapport à une irradiation chronique gamma externe, en considérant des types d’effets pertinents d’un point de vue écologique (ex. survie, croissance, reproduction…). Ces expériences seront conduites sur un nombre limité de modèles biologiques clefs dans la structure et le fonctionnement des écosystèmes aquatiques. 5 Conclusions L’IRSN estime que les processus physico-chimiques et biologiques déterminant le devenir du tritium, en tant qu’isotope radioactif de l’hydrogène, sont bien connus dans leur ensemble, à la fois dans le cycle de l’eau et dans les grandes fonctions métaboliques des organismes vivants (photosynthèse, métabolisme énergétique, anabolisme/catabolisme…). Aucun de ces processus n’est susceptible de conduire à concentrer davantage le tritiumdans la matière organique que l’hydrogène stable dont il suit le même comportement. La bonne compréhension du devenir du tritiumdans l’environnement nécessite de déterminer la forme chimique (appelée aussi « spéciation ») du tritium contenu dans les échantillons analysés. Les principales formes de tritium habituellement considérées dans les études environnementales sont : • l’eau tritiée lorsque le tritium fait partie des molécules d’eau (HTO) qui peuvent partiellement se dissocier en T+ et OT- ; on parle également de « tritium libre » pour l’eau tritiée tissulaire (intra ou extracellulaire) d’un échantillon biologique ; • le tritiumorganiquement lié (TOL) ou« organicallybound tritium » (OBT), lorsque le tritium est lié à des molécules organiques ; il peut être alors soit facilement échangeable (TOL-E) avec l’hydrogène ambiant, comme par exemple le tritium associé à un radical acide, soit non-échangeable (TOL-NE) car fixé par une liaison covalente. Les protocoles de traitement des échantillons prélevés dans l’environnement et les techniques analytiques associées permettent de quantifier de manière spécifique le tritium libre et le tritium lié à la matière organique, échangeable et non échangeable. Toutefois, la distinction de ces différentes formes de tritium n’est pas toujours faite dans les études publiées et, selon les laboratoires ou les auteurs de publications, l’« OBT » peut signifier soit la totalité du tritium organiquement lié, soit uniquement sa fraction non échangeable, ce qui rend parfois difficiles les comparaisons des résultats de différents auteurs. Il est donc important que les résultats d’expérimentations en laboratoire ou de mesures in situ soient interprétés en tenant compte des protocoles de traitement des échantillons, ce qui suppose que ceux-ci soient décrits. Il est également important d’harmoniser l’expression des résultats de mesure du tritium en fonction de leur usage : • systématiquement enBq/L, que ce soit pourHTOouOBT, lorsqu’il s’agit d’étudier le devenir du tritium dans l’environnement ou de détecter une élévation éventuelle de l’activité du tritium dans l’environnement ; • en Bq/kg frais , Bq/L ou Bq/m3 lorsque les résultats sont utilisés pour faire des évaluations de doses dues à l’ingestion de produits tritiés (en distinguant la part liée à la matière organique, s’agissant des aliments) ou à l’inhalation. La maîtrise de la qualité métrologique en laboratoire n’est pas une condition suffisante à l’obtention de résultats pertinents et une vigilance particulière doit être assurée dès l’étape de prélèvement des échantillons dans l’environnement, compte tenu de la forte mobilité du tritium, afin de prévenir les échanges incontrôlés de tritium avec le milieu ambiant avant analyse et d’éviter de se méprendre dans l’interprétation des résultats. Depuis plusieurs décennies, de nombreuses mesures de tritium ont été réalisées dans l’environnement français, principalement au voisinage des installations nucléaires. Les résultats ainsi obtenus apportent une bonne connaissance des gammes des valeurs d’activité du tritium dans les différents milieux et montrent des évolutions globalement à la baisse au cours des 20 dernières années. Aujourd’hui, pour poursuivre l’observation de ces évolutions, il est nécessaire de recourir à des techniques de mesure permettant d’atteindre une limite de détection de l’ordre de 1 Bq/L, voire inférieure. Dans un tel contexte, l’IRSN considère que le choix des techniques analytiques pour mesurer le tritium doit être adapté à l’objectif poursuivi : • la technique de mesure par scintillation liquide, la plus couramment utilisée, est suffisante assurer une surveillance de routine visant à détecter rapidement toute élévation anormale de l’activité de tritium dans l’environnement ; • par contre, pour suivre et comprendre le devenir du tritium dans l’environnement, il est nécessaire de recourir à des techniques plus fines (mesure par spectrométrie de masse de l’hélium-3), en distinguant systématiquement le tritium libre (HTO) et le tritium organiquement lié (OBT) dans les échantillons biologiques, dans les sols ou dans les sédiments. Conformément aux orientations retenues par l’IRSN pour sa stratégie de surveillance de la radioactivité de l’environnement, l’IRSN est en train de se doter d’un équipement de mesure du tritiumpar l’hélium-3 qui lui permettra de maintenir son rôle de suivi de l’état radiologique de l’environnement et de développer un mode de surveillance complémentaire de celui appliqué par les exploitants nucléaires dans le cadre des prescriptions réglementaires qui s’imposent à eux. A ce jour, les différentes études menées sur le comportement du tritium dans l’environnement ne conduisent pas à mettre en évidence de bioaccumulation du tritium. En revanche, une rémanence plus ou moins longue du tritium peut être observée dans certains tissus végétaux après incorporation du tritium dans la matière organique par photosynthèse et, subséquemmentdansleslitièresetmatièreshumiquesdessolsprovenant des végétaux. Cette rémanence reste modérée puisque globalement, la période effective du tritium dans les organismes terrestres est significativement inférieure à la période radioactive du tritium. De même, une rémanence de tritium peut être observée dans les organismes aquatiques lorsque le tritium rejeté dans l’environnement est lié à des molécules organiques. Il s’ensuit alors une contamination
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